Ο Smart ήταν από τα μεγαλύτερα αστέρια αγώνων μοτοσυκλέτας στην ιστορία, έχοντας νίκες και επιτυχίες, πιο γνωστή αυτή με τη Ducati στην Imola, αλλά και με τις Suzuki, Triumph, Kawasaki και Yamaha, τόσο στην Ευρώπη όσο και στις Η.Π.Α., πριν την απόσυρση του από την αγωνιστική δράση το 1978.
Ο Βρετανός αναβάτης ξεκίνησε την καριέρα του την δεκαετία του 1960, μετά τη συμμετοχή του στο Charles Morrtimer Race School στην πίστα του Brands Hatch, πίστα που παρέμεινε η μεγάλη του αγάπη μέχρι το τέλος.
Στα πρώτα χρόνια της καριέρας του αγωνιζόταν με Bultaco, ενώ στη συνέχεια αγωνίστηκε με διάφορες μοτοσυκλέτες στις πίστες της Βρετανίας.
Με συμμετοχές και νίκες στα 125 και 250 κυβικά, το 1966 συμμετείχε και στο Manx GP, ενώ το 1967 κατέκτησε τη 2η θέση στο Isle of Man TT, επίδοση που επανέλαβε και το 1969, και τις 2 φορές στην κατηγορία 750cc Production.
Από το 1969 οι νίκες διαδέχονταν η μία την άλλη, ενώ το 1970 ο Smart ξεκίνησε να αγωνίζεται στη Βόρεια Αμερική για την Hansen Kawasaki Team με την εμβληματική τρικύλινδρη δίχρονη μοτοσυκλέτα H2R.
Ο Smart έγινε διάσημος για τη νίκη του στην Imola 200 στις 23 Απριλίου του 1972, με την πρωτότυπη αγωνιστική Ducati 750, που βασιζόταν στην GT750 παραγωγής. Για τη συμμετοχή του αυτή, η Ducati πλήρωσε το αεροπορικό του εισιτήριο και μισθό 500 βρετανικών λιρών, ενώ του χάρισε και την πρωτότυπη μοτοσυκλέτα! Σημαντικές απολαβές για αγωνιζόμενους της εποχής, ενώ η νίκη αυτή του Smart βοήθησε στο να γίνει ευρέως γνωστή στις Η.Π.Α. αλλά και στον υπόλοιπο κόσμο η ιταλική εταιρεία.
Αξίζει να σημειωθεί πως στη νίκη του στην Imola, ο Smart άφησε πίσω του στη δεύτερη θέση τον έτερο θρύλο Bruno Spaggiarι, επίσης με Ducati, αλλά και τον Giacomo Agostini με MV Agusta!
Κατόπιν η Ducati έβγαλε στην παραγωγή την 750SS, που αργότερα εξελίχθηκε στην 900SS του 1975.
Ο Smart αγωνιζόταν επίσης στα GP στις αρχές της δεκαετίας του 1970, κατακτώντας τη δεύτερη θέση γενικής τόσο στα 250 όσο και στα 350 με μοτοσυκλέτες της Yamaha.
Το 1978 ο Smart αποσύρθηκε από την αγωνιστική δράση, για να επικεντρωθεί στα καταστήματα μοτοσυκλέτας που διέθετε, ενώ αργότερα τα πούλησε, για να πάρει δίπλωμα Skipper, και να αφοσιωθεί στην ιστιοπλοΐα που ήταν το αγαπημένο του χόμπι.
Το 2006, η Ducati παρήγαγε μια περιορισμένης παραγωγής μοτοσυκλέτα αφιερωμένη στη νίκη του Paul Smart στην Imola το 1972, την PaulSmart 1000 LE.
Ο Smart παντρεύτηκε την αδελφή του έτερου θρύλου των αγώνων Barry Sheene, ενώ με την Maggie έκαναν έναν γιο, τον Son Scott, που επίσης αγωνίστηκε με μοτοσυκλέτα ενώ εργάζεται ως Τεχνικός Διευθυντής στο Παγκόσμιο Πρωτάθλημα WorldSBK, και μια κόρη, την Paula
Στις 27/10/2021, ο Paul Smart σκοτώθηκε οδηγώντας τη μοτοσυκλέτα του, σε τροχαίο δυστύχημα. Ήταν 78 ετών.